近日,環(huán)境與氣候學院朱明山教授團隊在國際權威期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表了題為“Ultralow H2O2-Triggered Electron Transfer over Single-Atom Iron Catalysts for Long-Term Recyclable Fenton-Like Reactions”的研究成果(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, doi.org/10.1002/anie.202523077),研究針對高級氧化工藝中氧化劑利用效率低下的瓶頸,提出了創(chuàng)新解決方案,為實現(xiàn)高效經濟的水污染控制提供了重要技術支撐。

該研究設計了一種具有Fe─O─C構型的單原子鐵/氧化石墨烯(Fe1-GO)催化劑,在可見光照射下,僅需投加微量過氧化氫(H2O2),即可實現(xiàn)污染物的高效降解和H2O2的原位再生。與傳統(tǒng)芬頓及類芬頓工藝需持續(xù)投加高劑量H2O2不同,本研究提出的系統(tǒng)在僅使用2?mM H2O2,連續(xù)四個循環(huán)中對卡馬西平(CBZ)的去除率均保持在95%以上,H2O2利用效率接近100%。實驗結合DFT計算結果表明,H2O2在Fe1-GO表面觸發(fā)Fe(IV)=O活性物種形成,促進污染物電子向活性中心轉移,反應過程可同時實現(xiàn)H2O2的原位再生與自補充。
此外,課題組在Angewandte上系統(tǒng)綜述了高級氧化過程中的過氧化物活化調控機制,探討了通過晶場調控、配體工程與價態(tài)設計等手段調控活化材料自旋態(tài)策略,實現(xiàn)過氧化物高效活化(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 64, e202500791)。
以上研究工作得到了環(huán)境與氣候學院廣東省環(huán)境污染與健康重點實驗室和廣東省水處理工藝與材料工程技術研究中心的支持,以及國家自然科學基金優(yōu)秀青年科學基金的資助。

相關論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202523077
https://doi.org/10.1002/anie.202500791
責編:蘇倩怡